La conversion photocatalytique du CO2 se produit à travers une série de processus dans lesquels les électrons sont transférés. Cela peut entraîner divers produits, dont le monoxyde de carbone (CO), le méthanol (CH3OH), méthane (CH4), et d’autres hydrocarbures. Huit électrons doivent être transférés sur le chemin du CO2 à CH4— plus que pour les autres C1 des produits. Le méthane est le produit final thermodynamiquement favorable, mais la réaction concurrente pour former du CO ne nécessite que deux électrons et est beaucoup plus rapide, elle est donc cinétiquement favorisée. Une méthanisation efficace et sélective est donc particulièrement difficile.
Une équipe dirigée par Hefeng Cheng (Université du Shandong, Jinan, Chine) et ses collègues a maintenant développé une approche pratique pour convertir efficacement le CO2 à CH4 utilisant l’énergie solaire. La clé de leur succès est un nouveau catalyseur avec des atomes d’or uniques. Parce que les atomes d’or s’agrègent dans les méthodes de préparation conventionnelles, l’équipe a développé une nouvelle stratégie qui utilise un échange complexe pour produire le catalyseur.
En raison de leurs structures électroniques uniques, les catalyseurs à un seul atome se comportent différemment des nanoparticules métalliques conventionnelles. De plus, lorsqu’ils sont fixés à un support approprié, presque tous les atomes simples sont disponibles en tant que centres catalytiques actifs. Dans ce nouveau catalyseur, des atomes d’or simples sont ancrés à une nanocouche ultrafine de sulfure de zinc-indium et sont chacun coordonnés à seulement deux atomes de soufre. Sous la lumière du soleil, le catalyseur s’est avéré très actif avec un CH4 sélectivité de 77 %.
Un photosensibilisateur (un complexe de ruthénium) absorbe la lumière, devient excité et accepte un électron rendu disponible par un donneur d’électrons (triéthanolamine). Il transmet ensuite l’électron au catalyseur. Les atomes d’or isolés à la surface du support agissent comme des « pompes à électrons ». Ils capturent les électrons beaucoup plus efficacement que les nanoparticules d’or et les transfèrent au CO2 molécules et intermédiaires.
Une caractérisation et des calculs détaillés révèlent que le catalyseur active le CO2 molécules à un degré beaucoup plus élevé que les nanoparticules d’or, adsorbe plus fortement les intermédiaires *CO excités, abaisse la barrière énergétique pour la liaison des ions hydrogène et stabilise le *CH3 intermédiaire. Cela permet au CH4 être le produit privilégié et minimise le dégagement de CO.
(2690 caractères)
A propos de l’auteur
Dr. Hefeng Cheng est professeur au State Key Laboratory of Crystal Materials de l’Université du Shandong. Son principal domaine de recherche est l’ingénierie de la chimie des défauts dans la photocatalyse des semi-conducteurs pour la récupération et la conversion de l’énergie solaire, y compris la séparation de l’eau, le CO2 réduction et ainsi de suite.
Journal
Édition internationale de chimie appliquée
Méthode de recherche
Étude expérimentale
Sujet de recherche
N’est pas applicable
Le titre de l’article
Atomes Au simples à faible coordination sur des nanofeuilles ultrafines de ZnIn2S4 pour une réduction photocatalytique sélective du CO2 vers le CH4
Date de publication des articles
21 août 2022
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Les auteurs ne déclarent aucun conflit d’intérêt.
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